在旅途中加入小智的是兩位良師益友——小剛和小霞。參加石英大會后，小智受大木博士委托啟程前往橘子群島，從內木博士那里取得gs球，小剛暫時留在內木博士那里。旅途中小智參賽橘子聯盟，還遇到寶可夢觀察家小建，便與他一同旅行。回到真新鎮后，大木博士無法理解怎么樣把gs球打開，所以就把小建留下做助手，派小智、小霞、小剛前往城都地區，把gs球交給檜皮鎮的鋼鐵先生。
后參加了寶可夢聯盟－城都聯盟的白銀大會。
寶可夢超世代城都聯盟篇結束后，小霞為了接替出門旅行的三位姐姐而不得不返回華藍市擔任道館館主，小剛也因為因家里有事和小智分開了。小智重新出發，因為想要以一個新人的心態繼續學習的心態，所以只帶著皮卡丘只身前往豐緣地區，在那里認識了新人訓練家小遙和她弟弟小勝，后來小剛又重新加入，于是四人并展開全新的冒險。超世代共分為豐緣聯盟及對戰開拓區兩篇，和第一部的不同的是，故事變成了兩條主線：一方面小智為了參加豐緣聯盟，努力挑戰道館而收集徽章。
聯盟大會結束后，改為挑戰故鄉關都地區的對戰開拓區；另一方面小遙以成為頂級協調訓練家為目標，挑戰各地的寶可夢華麗大賽取得緞帶，參加華麗大型慶典。兩人都為了達成各自的目標，與寶可夢一起奮斗。
寶可夢鉆石&珍珠對戰開拓區篇結束后，小遙為了獨自挑戰城都地區的華麗大賽和小智告別，小勝回到了橙華道館。小智受到了小茂的鼓勵，獨自帶著皮卡丘和偷跟去的的長尾怪手前往神奧地區開始新的挑戰。小智、小光和小剛3人的旅程并非一帆風順，他們在路途上遇上很多人和事，小智曾慘敗給真司，小光也曾在2次寶可夢華麗大賽的第一次審查慘遭淘汰出局。
幾經辛苦，小光終于集齊5枚緞帶徽章，她在神奧華麗大型慶典表示出色，第一次參加便晉級決賽，但在決賽以稍微差距輸給好友小望；小智也集齊8枚徽章，他在神奧聯盟有好得開始，在第1回戰打敗尚志，第2回戰打敗某女路人，第3回戰(16強)打敗考平，8強更打敗真司，可是他無法勢如破竹而在準決賽慘敗給達克多，在4強出局。神奧旅程隨著神奧聯盟結束而來到尾聲，小智及小剛曾邀請小光一起前往關都地區，但小光因卷卷耳被邀請而不能前來，當天的日落，小智在碼頭上和小光以最后一次擊掌道別，與皮卡丘及小剛乘船返回關都地區。第二天日出后，小智和小剛回到關都地區，在前往真新鎮及深灰市的分叉路口，小智和小剛握手及互相祝福對方后正式告別。小智和皮卡丘終于看見真新鎮，他們跑進返回真新鎮前的最后一段路，神奧之旅程正式劃上句號。
寶可夢超級愿望講述小智和皮卡丘踏入新的冒險舞臺——合眾地區，這里居住著許多他們所不知道的寶可夢。當小智知道合眾地區的寶可夢后，便馬上報名和踏上新的旅程，途中更遇上艾莉絲、牙牙與天桐，新的冒險就這樣開始了。而跟著冒險而來的是脫胎換骨的火箭隊，另外在尋找新的寶可夢以及新的邂逅的道路上，有更多的考驗在等著他們。隨著小智取得8個徽章,日本在2012年6月21日開始播放第二季，講述小智一行人在合眾聯盟開始前，前往東合眾地區參加寶可夢世界錦標賽青少年杯為開端的故事。
后來小智在合眾聯盟8強出局，隨后在2013年1月17日開始播出第2季的新章節“episoden”，重新詮釋因3·11日本地震而未能如期播出有關的等離子隊劇情。