馬寶征服額爾多斯各旗的同時，宣大督師李來亨也不甘示弱。
他在接到朝廷的軍令后，便率領麾下第四鎮出兵關外，北擊蒙古察哈爾部，察哈爾親王孛兒只斤·布爾尼是林丹汗之孫，他繼承了祖父對清廷的仇恨，一直不愿屈居于清廷的控制之下，在清廷勢力退出蒙古高原后，他率先率領察哈爾左翼四旗自立，并逐漸掌控整個察哈爾部。
而在夏軍出長城，進入草原后，布爾尼深知察哈爾部并非新興的漢人帝國的對手，他率部向李來亨遞交降表，表示臣服。
李來亨自然是接受了布爾尼的臣服，他隨即以宣大督師的名義命令布爾尼動員察哈爾部的戰兵，與他一同攻打原昭烏達盟的巴林部與敖漢部。
巴林部暫且不提，敖漢部歷代與滿清皇室聯姻，是對清廷最為忠誠的蒙古部族，在清廷撤出蒙古高原后，敖漢部仍然保持著與清廷的聯系。
在夏軍攻入盛京地方之時，敖漢部原先準備派兵馳援清廷，但因為爭奪草場而與巴林部爆發戰爭，只能將精力都放在對抗巴林部的戰斗之中。
對于李來亨的命令，布爾尼并沒有反對，他野心勃勃想要為昔日慘死他鄉的祖父報仇，征討背叛了林丹汗的敖漢部，集結察哈爾部數千蒙古騎兵與李來亨向東而去。
面對來勢洶洶的夏軍與察哈爾部的聯軍，首當其沖的克什克騰部首領索諾木自知無法抵抗，向夏軍臣服，夏軍隨即進入原昭烏達盟的范圍內。
夏軍來襲的消息很快就傳遍整個草原，正在與敖漢部作戰的巴林部果斷選擇派人向夏軍遞交降表，表示愿意尊夏朝皇帝為草原上的大汗，并為皇帝征討忠于滿清的敖漢部。
李來亨自然是欣然接受，他命巴林部繼續與敖漢部交戰，同時傳令各部，命其限期歸順，各部畏懼夏軍兵鋒，紛紛上表歸附，只有敖漢部選擇負隅頑抗。
十日后，李來亨指揮第四鎮與蒙古各部聯軍圍剿敖漢部，敖漢部拼死抵抗，最終被夏軍全殲于哈爾紀河河畔，敖漢部男丁幾乎全員戰死，血染哈爾紀河。
此戰過后，原昭烏達盟各部悉數歸附夏朝，敖漢部被滅族的消息很快傳開，令那些還未歸附的蒙古各部心生恐懼。
十一月中旬，原卓索圖盟的喀喇沁部與土默特部先后向夏朝臣服，至此，蒙古三盟歸附朝廷，盟內各部的首領先后啟程，攜帶大量的貢品與駿馬牛羊向江寧南下，朝見夏朝皇帝。
當清廷得知蒙古各部歸順夏朝后，順治皇帝大為肝火，他怒罵蒙古人是忘恩負義的白眼狼，辜負了朝廷對他們的恩惠，并因為英勇戰死的敖漢部上下感到悲痛，下令追封敖漢部首領，厚賞敖漢部嫁過來的女子。
蒙古各部的背叛無疑讓威望本就日益衰敗的清廷更加雪上加霜，順治皇帝開始擔心這個消息會不會導致東北的女真各部有樣學樣，跟著背離朝廷。
為了避免這種事情發生，皇帝只能派遣官員北上巡視，恩威并施鞏固女真各部對朝廷的忠誠。