不過1876年時，他就因為自籌白銀2000兩救濟災民，反遭教會幽禁“省過”，憤而脫離耶穌會還俗。只不過他還是信奉著天主教。
馬相伯精通多國語言，此后被李鴻章器重，但萬萬沒想到的是，他做得最多的事竟然是跟著李鴻章奔走于各大談判桌，充當翻譯，簽署一個又一個的喪權辱國的不平等條約。
真是太悲催了。
李鴻章背上了賣國罵名后，馬相伯也跟著被罵做漢奸，是李鴻章的看門狗、走狗。
他想不通，自己明明一心為國，卻為何換回的是天下人的唾罵
這時候已經年近花甲，馬相伯倒是豁然開朗，也想不在官場繼續混了，轉而開始搞教育。
正巧剛回上海就遇上了南洋公學的罷學事件。
蔡元培向閑居在南洋公學附近的馬相伯請求創設一所講授拉丁語、法語和數學的學校，接收這些學生，馬相伯欣然同意，也就是震旦學院。
其實蔡元培，包括張元濟、李叔同、于右任等大名人都可以算是馬相伯的弟子。
當初蔡元培找到馬相伯學過拉丁文，馬相伯卻對他說“你一個人，又人到中年，學了能有什么用”
言下之意自然是找些年輕人來，以后年輕人才是國之棟梁。
這次蔡元培拉來這么多人，馬相伯挺高興，于是在法國天主教會的協助下，在徐家匯天文臺的舊址開辦了震旦學院。
震旦出自梵語，是古代印度對中國的稱乎。
李諭道“當時著急去武昌見張大人，的確有點倉促。”
馬相伯說“我剛剛創建了一所震旦學院，里面的學生不少都知道你的大名，一定要讓老朽請你過去做個演講，不知道能不能賣老朽一個面子”
李諭笑道“當然沒問題。”
雖然震旦學院嚴格意義上不能算是復旦大學，不過淵源太深，而且此后震旦學院撤銷，不少院系還是劃到了復旦。
馬相伯說“閣下貴為帝師，又精通科學之道，獲得英國皇家學會外籍院士之殊榮，我想學生們一定會非常歡迎。”
蔡元培也說“我也把愛國學社的人一并拉來聽一下。”
“很好，”馬相伯說，“說不定能為我的學院招點生源。”
震旦學院可以算作中國近代第一所私立大學，今年剛剛開學，才沒幾個月。
教會現在也沒有干涉學校運作。
但基督教會兩年后就會強行拿下震旦學院，變為教會學校。那時候馬相伯才帶著一眾學生憤而離校，創辦了復旦大學。
所謂“復旦”，便有“恢復震旦，復興中華”雙重寓意。
可見基督教想要在中國傳教之困難與失敗改成教會學校都不行。
震旦學院的第一屆學生人數很少，只有二十人。專業也僅有“文學”和“科學”兩門。
李諭的名頭在學校里很響亮，再加上兩位校長一起過來，所有二十人外加愛國學社的上百人一起擠到了并不大的震旦學院校園中。
馬相伯年齡不小，嗓門也不小“都安靜下大家都看到了，今天來的是當朝帝師、科學巨匠李諭先生，得聞先生教誨的機會可不多。今后諸位也當像李諭先生一樣，精進學問，名揚四海。”
李諭走到眾人面前，朗聲道“馬校長讓我講點什么，要講科學顯然時間不夠，而且今天也不是研討會。所以我想談談面對如此的時代，大家應如何在科學上走出一條路。