盡管魔墻人偶追上了它勸它回去，但皮卡丘似乎心意已決，魔墻人偶只得陪著它一起“旅行”，回到了真新鎮小智的家中，花子陪伴著它，告訴它關于小智的一些事。另一方面，因忽視皮卡丘的感受而被眾人訓斥的小智終于想起了皮卡丘，最后在真新鎮和它重聚并向它道歉。在小智vs彩豆！攻破蛸固!!中，小智與彩豆在超級級進行第二次對戰，皮卡丘在與彩豆的戰舞郎對戰時，利用對地面使用的電網，使得戰舞郎在使用陀螺球時被電網所傷，之后皮卡丘用鐵尾和電光一閃擊倒了戰舞郎。后被八爪武師的蛸固戰術打敗。
在嫌犯是皮卡丘!?中，由于枯葉市的住宅發生了多起電力盜竊事件，君莎和德克刑警前往櫻木研究所調查電屬性寶可夢來確認犯人，結果皮卡丘被當成嫌犯逮捕。后來由于審問時又發生了電力盜竊事件才解除誤會，德克刑警從而任命皮卡丘為特別調查隊隊長。
小智一行人經過仔細、耐心的調查，終于成功破案找到了事件的真兇——莫魯貝可和火箭隊。在超電磁高級級對戰！
中，小智和電次進行高級級對戰，皮卡丘在耿鬼倒下后上場與電次的旋轉洛托姆對戰，擊退了旋轉洛托姆，被登場的電擊魔獸火焰拳擊中，雙方用鐵尾對攻后皮卡丘暫時下場；于路卡利歐與倫琴貓同時倒下后再次登場對戰電擊魔獸，再次用鐵尾相持后，使出千萬伏特擊倒了電擊魔獸，因此小智戰勝電次，排名升至第64名。在霜奶仙的甜蜜對戰!?
中，小智在蛋糕裝飾大賽中獲勝后與波普菈進行對戰，皮卡丘因吃了霜奶仙的超極巨幸福圓滿的黃油而變得巨大，無法使出超極巨萬雷轟頂，被丹帝看出并沒有超極巨化，只是因為吃了太多黃油而出現“肥極巨化”現象。這也導致皮卡丘無法繼續戰斗，對戰被迫中斷。在勁敵對決！
小智vs彩豆!!至超級進化vs超極巨化中，小智與彩豆在高級級進行第三次交手，皮卡丘與八爪武師對戰時使用電網，但八爪武師不受影響并破壞了電網，此后皮卡丘暫時下場；在蔥游兵被摔角鷹人打敗后再次上場，擊敗了摔角鷹人，之后再次不敵八爪武師的蛸固戰術。
在凱旋！阿羅拉冠軍!!中，已升至大師級的小智派出皮卡丘參加了與卡奇、庫庫伊博士和格拉吉歐的皇家對戰；在格拉吉歐的“莉莉艾”（虛吾伊德）和卡奇的嘎啦嘎啦先后落敗之后，皮卡丘使出千萬伏特與庫庫伊博士的熾焰咆哮虎的極惡飛躍粉碎擊對攻，勝負未知。在小智出場！
vs大吾!!中，小智在大師錦標賽第一輪與大吾對戰，皮卡丘在耿鬼被搖籃百合擊倒后登場，打敗了搖籃百合，之后在與超級巨金怪對戰中使出千萬伏特和鐵尾獲勝，幫助小智戰勝大吾晉級半決賽對陣竹蘭。在半決賽篇2“迷惑”中，在小智與竹蘭的半決賽上，皮卡丘在耿鬼被花巖怪打敗后上場，因被波克基斯意念頭錘擊中同時觸發天恩特性，導致畏縮而無法使出電網；在竹蘭的海兔獸上場后，用鐵尾和電光一閃擊敗了海兔獸。
之后在與花巖怪的戰斗中，利用十萬伏特使出反擊防護罩，防住了花巖怪的催眠術從而未被催眠，緊接著用電網和鐵尾攻擊花巖怪，但因為受到花巖怪在倒下前使出的同命招式影響，與其同歸于盡。在決賽篇1“激流”中，在小智與丹帝的巔峰對決里，皮卡丘首發上場對陣丹帝的閃焰王牌。皮卡丘使出十萬伏特攻擊閃焰王牌，但由于閃焰王牌使用熱沙大地時觸發自由者特性而變成地面屬性，十萬伏特被免疫，此后皮卡丘暫時被耿鬼交換下場。