林丹汗在1612年與1615年攻打明朝，試圖獲得與明朝的貿易權，最終在1617年如愿以償。
1618年，后金侵明，林丹汗為了獲得明朝的賞銀，奉行“聯明抗金”的外交方針，并在1619年給努爾哈赤寫了一封言辭傲慢的國書，導致與后金交惡。
不過，林丹汗與明朝結盟并未擋住后金對遼東的吞噬，1622年明朝在廣寧之戰敗北，林丹汗的援軍沒起作用，此后兩者間的聯盟冷卻下來。
林丹汗也開始實行攘外必先安內，“先處里，后處外”的政策，開始火并科爾沁、內喀爾喀諸部，并且避免與后金正面交鋒。
所以林丹汗從未親自與后金作戰過。
在原本的歷史中，崇禎繼位后，林丹汗西遷，吞并右翼諸部（哈喇慎、土默特、鄂爾多斯、永謝布等），其中一個重要目的是獲得明朝給右翼諸部的“市賞”。
明朝不給林丹汗，林丹汗乃發兵進犯大同，明朝不得不恢復對林丹汗的賞賜。
后金利用林丹汗西遷之機，吞并了察哈爾本部，并于1632年大舉進攻林丹汗，林丹汗聞訊遠遁青海。
此后，林丹汗與明朝的關系徹底破裂，明朝甚至將林丹汗遺留的財物及部眾移交給后金。
后來林丹汗與西藏藏巴汗、康區白利土司月頓多吉和喀爾喀綽克圖臺吉、卻圖汗結成“反黃教聯盟”，企圖東山再起，但很快于1634年去世。
即位之初的林丹汗在明朝大臣的奏文中多次被提到。
最早是在1606年，萬歷三十四年十月，兵科都給事中宋一韓《邊事大略》奏文中稱：“自酉、戌兩殞大師，遼尚可言哉？所幸天厭夷種，土蠻（原指圖們汗，這里指布延汗）物故，稍稍息肩。獨凌丹憨新立，眾虜煽惑，都會、歹青等陽順陰逆，安能不相率響應？此遼東之情形也。”并稱林丹汗為“窮餓之虜”。
次年七月，兵部尚書蕭大亨上疏分析邊防形勢，稱“幼憨嗣立，懦弱未威”。
1609年遼東巡按熊廷弼也說林丹汗“尚不能統眾”。
林丹汗即位10年后，其威望與實力逐漸攀升，1612年，林丹汗率軍3萬入侵明朝，但收效不大。
到1615年秋，他親率數萬軍隊三次抄掠明邊，自廣寧至錦州長達數百里的戰線上頻繁出擊，聲勢浩大。
明朝方面驚呼“虎墩兔憨為虜中名王，尤稱桀驁”。
到1617年時，林丹汗送還了擄掠的明朝人口，并獲得了與明朝互市的權利。
值得注意的是，在1615年的軍事行動中，林丹汗是與內喀爾喀五部盟主卓里克圖洪巴圖魯（明朝稱為炒花）聯合舉兵的，說明內喀爾喀已經伏屬于林丹汗的控制之下。
此時，他采取了一系列措施加強汗權，如興建都城察漢浩特，意為“白城”，用《圖們汗法典》約束諸部，使漠南諸部重新來向大汗朝覲。
他的理想不僅僅是加強察哈爾部的勢力，更是要恢復成吉思汗的霸業。
這從他的尊號“神中之神全智成吉思隆盛汗”、“林丹呼圖克圖圣武成吉思大明薛禪戰無不勝無比偉大恰克剌瓦爾迪太宗上天之天宇宙之玉皇轉金輪法王”便可看出。
1617年，林丹汗在西藏薩迦派僧侶沙爾呼圖克圖的勸說下，由黃教（格魯派）改宗紅教。
薩迦派，狹義上是花教，廣義上與寧瑪派、噶舉派皆屬紅教。