公元195年冬天，涼州軍余部李傕和郭氾在弘農的曹陽澗一帶追擊漢獻帝，打敗了保護漢獻帝和文武百官的楊奉，漢獻帝只身一人逃到黃河北邊去了。袁術看到似乎時機已成，便打算上位了。因為他一直認為袁姓出自于陳，是舜之后，是以土承火。
但是袁術的想法，得到了他們朝庭的眾大臣的反對，袁術雖然沒有堅持，但是心里卻是非常地惱怒的。
過了不久，河內人張鲏為他卜卦，說他有做皇帝的命。于是他便以此為理由，于公元197年在壽春稱帝，建號仲氐。置公卿，祠南北帝后，任命九江太守為淮南尹，廣置公卿朝臣，還在城南城北，筑起皇帝祭天的祭壇。他置后宮嬪妃數百人，生活極度地荒淫奢侈、揮霍天度。但他的士兵們卻處于肌寒交迫的狀態。在他的**的統治下，江淮一帶，許多地方都斷絕了人煙，肌荒中經常出現以人現食的景況。
袁術逆天倒施的行為，遭到了王下諸侯的不齒，他便成了眾矢之的。不久就遭到了公孫策、呂布、曹操等諸侯的打擊。
孫策先在江東脫離袁術而自立。逐走了袁術任命的丹陽太守袁胤，收服了廣陵太守吳景和將軍孫賁，使得袁術失去了廣陵及江東的大片的土地，勢力受到了極大的影響。接著呂布大敗袁術軍，在淮北大肆地劫掠。袁術率軍進攻陳國，誘殺了陳王劉寵和陳國相駱俊，這一行動引發了曹操的極度不滿，親自出兵征討袁術。在蔪陽大破了袁術軍，斬殺了袁術的大將橋蕤、李豐、梁綱、樂就，袁術便再度奔逃到了淮南。
公元199年，走投天路的袁術，派人將傳國玉璽獻給了袁紹，并建議袁紹稱帝，袁紹接受了袁術所送的傳國玉璽，便讓袁術投靠于他。
于是袁術便帶著剩下的軍隊，帶著家眷前往青州投奔袁紹的長子袁譚，但是在半路上，一會兒殺出了劉備，一會兒又殺出了朱靈，被打得象趕鴨子一樣四處奔逃，袁術只得退了回來，又想去灊山投奔他的部下雷薄和陳蘭，但雷薄在前一天晚上，受到了從天而降的仙長的警告，不允許雷薄接待袁術，袁術連城門也沒能進去，便又返了出來。于是又退軍至江亭，當時軍上早已斷糧多日，只有麥屑三十斛，袁術斜靠在一棵大樹上，要求部下為他尋找密漿解渴，這時，路上走來了一個老人，一手拄著一根拐杖，一手托著一個罐子，聲稱罐子中即是密漿，于是袁術便讓人把這個老人叫了過來。
“你的罐子里是蜜漿嗎？”袁術問。
“是的！你讓人取碗來。”老人回答。
袁術讓人取來了碗，那個老人當著眾人的面，把罐中的蜜漿倒了一碗，遞給了袁術，袁術端起了碗就喝，但碗中什么也沒有，他驚異地望著那個老者。
老者笑吟吟地伸手要過碗，又當著大家的面，抬高著罐子，把罐中的蜜漿從高處倒入了碗中，眾人都明明看見蜜漿傾入了碗里，但交給了袁術，袁術還是喝了一個空。如是反復三次，袁術大怒：“你耍我？”
“你可看看我是誰？”那個老者笑吟吟地問。
袁術抬頭看著那個老者，只見那個老者漸漸地變了形，儼然便是“天公將軍張角”。
“你還認識我嗎？”張角問。
“你……你戲弄……戲弄于我。”袁術開始大口地嘔血，眾士兵沖上前去擒拿那個張角，但張角突然一搖身不見了。天上卻飄下了一張紙來，正貼在了袁術的臉頰上，紙上寫著：“報應！第四個。”下面的落款是“天公將軍”。
袁術嘔血斗余而死，死時臉上還貼著那張紙條。